汞是毒性最强的重金属污染物之一，倍受国际社会广泛关注。联合国环境规划署（UNEP）于2013年通过了旨在全球范围内控制汞排放的公约文本—《水俣公约》。长期以来环境学家们对气圈、水圈、生物圈和土壤圈等地球表生储库中汞的来源、形态转化和健康效应开展了深入研究，然而相对表生系统汞的地球化学循环而言，国际上对深部汞循环的研究程度和取得的认识还远远不够。汞是少数具有显著质量分馏（简称Hg-MDF, 常用δ202Hg表示）和非质量分馏（简称Hg-MIF, 常用Δ199Hg表示）的金属元素。Hg-MDF与一系列的物理、化学和生物过程有关，而Hg-MIF主要与二价汞（HgII）的光致还原过程有关。地球表层发生的HgII光致还原过程导致海洋储库（如海水、大洋沉积物）存在普遍的正Δ199Hg，陆地储库（如植物、土壤）存在负Δ199Hg。相比而言，原始地幔的Δ199Hg常接近于0。地球不同储库之间的Hg-MIF信号差异使利用汞同位素揭示汞的深部循环成为可能。

近年来，中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室尹润生（第三批会员）研究团队，在已建立的高精度汞同位素分析方法基础上（Yin et al., 2016），围绕深部储库如低温热液金矿床、煌斑岩的汞同位素地球化学开展了研究，并报道了与洋储库相似的正Δ199Hg数据，揭示海洋储库（如海水、大洋沉积物）中的汞可随着洋壳俯冲作用进入深部储库（如地壳和地幔），并伴随岩浆/火山作用重新返回地表（Deng et al., 2021；Wang et al., 2021）。

准确厘定地球深部储库的汞同位素组成，尤其是精细刻画地幔端元的汞同位素组成，是利用汞同位素示踪深部汞循环的前提。针对这一问题，尹润生研究团队与国内外研究者合作，对全球不同玄武岩样品（MORB、IAB、OIB、CFB，图1）开展了研究，发现：（1）不同类型玄武岩的汞同位素组成变化较大（δ202Hg：-2.13 to 0.13‰；Δ199Hg：-0.08 to 0.34‰，图2），暗示地幔汞存在显著的同位素不均一性；（2）MORB和IAB样品存在较为显著的正Hg-MIF信号（Δ199Hg>0‰），揭示海洋储库的汞可经洋壳俯冲作用再循环至上地幔（图3）；（3）少量OIB和CFB样品也存在微弱的Hg-MIF信号，揭示俯冲的汞可进入下地幔，但是大多数OIB和CFB样品Δ199Hg接近0‰，揭示下地幔再循环的汞较少（图3）。上述发现为汞的深部地球化学循环提供了新认识，也揭示了汞同位素可作为示踪深部物质循环的潜在手段。

图1 研究区域及样品位置

图2 样品汞同位素组成

图3 深部汞循环模型

上述成果以“Mantle Hg isotopic heterogeneity and evidence of oceanic Hg recycling into the mantle”为题于2022年2月17日发表在《Nature Communications》上。

相关文献：

Deng, C., Sun, G., Rong, Y., Sun, R., Sun, D., Lehmann, B., Yin, R.* (2021). Recycling of mercury from the atmosphere-ocean system into volcanic-arc–associated epithermal gold systems. Geology, 49(3), 309-313.

Wang, X., Deng, C., Yang, Z., Zhu, J. J.*, Yin, R.* (2021). Oceanic mercury recycled into the mantle: Evidence from positive Δ199Hg in lamprophyres. Chemical Geology, 584, 120505.

Yin, R.*, Chen, D., Pan, X., Deng, C., Chen L.*, Song, X., Yu, S., Zhu, C., Wei, X., Feng, X., Blum J.D., Lehmann, B. (2022), Mantle Hg isotopic heterogeneity and evidence of oceanic Hg recycling into the mantle. Nature Communications. 13:948.

Yin, R.*, Krabbenhoft, D. P., Bergquist, B. A., Zheng, W., Lepak, R. F., Hurley, J. P. (2016). Effects of mercury and thallium concentrations on high precision determination of mercury isotopic composition by Neptune Plus multiple collector inductively coupled plasma mass spectrometry. Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 31(10), 2060-2068.