近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心肖翀教授（青促会会员）和谢毅教授课题组，通过对寡层过渡金属硫磷化合物Mn₂P₂S₆的研究发现，其块体材料中奈尔温度附近的反铁磁转化被压制，进而产生了寄生铁磁性。通过正电子湮灭技术和近边X射线吸收精细结构的等分析手段，确认其磁性的转化来源于Mn缺陷导致的电子重新分布。该成果以“Parasitic Ferromagnetism in Few-layered Transition-metal Chalcogenophosphate”为题，发表于Journal of the American Chemical Society (2020, 142, 10849. https://doi.org/10.1021/jacs.0c04101)。

二维磁性半导体的兴起，有望为传统电子器件向自旋电子器件的更新提供桥梁。与传统的基于电荷的电子器件相比，自旋电子器件可调控的自旋自由度使其拥有功耗更低、响应速度更快等明显的优势。为了使这些期待化为现实，设计并合成磁相互作用可调的二维半导体材料是最关键的前提。尽管二维铁磁性的存在已经在CrI₃和Cr₂Ge₂Te₆等几种范德华材料中被证实，并提出了掺杂和邻近效应等方法来调节其磁性性质，然而对二维半导体磁性的调控仍然是十分困难的，其原因是绝大多数二维半导体是反铁磁的，对外部电场表现出非常弱的响应，同时，缺乏大规模合成方法也限制了它们的广泛应用。

过渡金属硫磷化合物M₂P₂X₆（M = 过渡金属，X = S, Se）因其范德华层间相互作用和本征的反铁磁性而备受关注。在其形成的二维体系中同时调控电荷与自旋自由度，并发展半导体自旋电子学已成为了很多研究的重点。本工作将具有本征反铁磁性的Mn₂P₂S₆单晶块材进行剥离，发现其磁性行为较块体材料发生了显著变化，块体材料磁化率测量中奈尔温度附近的反铁磁转变被完全抑制，表现出寄生铁磁行为。正电子湮灭技术证实了寡层材料中Mn空位的形成，X射线吸收精细结构分析得出Mn空位的引入导致部分的Mn 3d电子迁移并在P原子上重新分布，从而降低了Mn离子上的电子密度，并影响了化学键的极化，这正是寡层Mn₂P₂S₆寄生铁磁性的来源。本工作拓宽了对二维半导体材料的磁性调控方式，并开辟了一种合理设计二维半导体磁性的策略与方向，有助于推动自旋电子学的发展和应用。

此项研究得到了国家自然科学基金委、科技部、中科院、教育部、中国科学技术大学等机构的大力支持。