近日，国家纳米科学中心裘晓辉课题组在金属表面六方氮化硼（h-BN）的单原子元素分辨和晶核生长机理方面取得新进展。相关研究成果以Unidirectional alignment and orientation pinning mechanism of h-BN nucleation on Ir(111) via reactive probe atomic force microscopy为题，发表在《通讯材料》（Communications Materials 2023, 4: 107）。

晶圆级单晶二维材料的生长需要严格控制晶核的取向，尤其是成核初始阶段。作为二元二维材料的代表，h-BN在成核阶段易自发形成具有相反取向的晶核（分别为NtopBfcc和NtopBhcp构型）。前期研究发现，程序升温生长方法能够可控合成同一取向的h-BN晶核，然而初始晶核的形成和生长机理仍然不明确。因此，在原子尺度上阐明h-BN初始晶核形成和生长的机理至关重要。

在本工作中，研究团队结合扫描隧道显微镜（STM）和非接触原子力显微镜（nc-AFM），在原子尺度上研究了Ir(111)表面程序升温生长方法制备的 h-BN 晶核。研究表明，即使最小的h-BN晶核仍表现为锯齿形终止边的三角形，具有非1:1的硼氮比。通过AFM力谱能够精确地分辨B和N原子，从而确认h-BN晶核边缘为N原子终止，其元素分辨能力来源于AFM针尖尖端原子的化学活性。尽管密度泛函理论计算表明，较大的h-BN团簇的热力学优势吸附构型为NtopBfcc，但实验中观察到晶核的取向均为NtopBhcp构型，而且与团簇尺寸无关。这种表面上看似矛盾的结果可通过定向钉扎行为来解释，即在形成热力学稳定的初始晶核（NtopBhcp）后，极大的旋转势垒抑制了h-BN畴区的旋转，从而在晶核长大的过程中保持晶畴的单一取向。该工作表明，优化晶核形成初期的取向钉扎行为可以在高对称性金属表面上实现二元和三元材料的单向成核，为合成晶圆级二维单晶材料提供了实验基础。

图 Ir(111)表面生长六方氮化硼晶核的取向钉扎效应

国家纳米科学中心裘晓辉研究员、刘梦溪副研究员(第12批会员)和电子科技大学张妍宁教授为本文通讯作者，潘金亮、吴铜伟、马超为本文共同第一作者。该研究工作获得了国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项、中科院稳定支持基础研究领域青年团队计划、中国科学院科研仪器设备研制等项目的支持。

原文链接: https://www.nature.com/articles/s43246-023-00435-7