近日,ichem研究员、中国科学技术大学吴长征教授(青促会优秀会员)和谢毅教授课题组在同步实现过渡金属硫属化合物(TMD)的剥离和结构修饰研究中取得新的进展,相关成果以“Acid-Assisted Exfoliationtoward Metallic Sub-nanopore TaS2 Monolayer with High VolumetricCapacitance”为题发表在在《美国化学会志》【J. Am. Chem. Soc. (DOI: 10.1021/jacs.7b11915)】. 具有原子级厚度的二维过渡金属硫属化物由于丰富的边缘结构和超大的比表面积,使得人们可以对它进行各种功能化处理,极大地拓展了它的物化性能,使得其在电子器件和能源转换与存储中展现出诱人的应用潜力。其中,导电多孔的单层结构可以有效的提高活性位点和增大比表面积,由此在能源存储中常常作为活性电极材料,但在二维过渡金属硫属化合物体系中这种结构却很难实现。通常,将经过剥离的二维材料需要进行一系列后处理(如等离子体和化学侵蚀法)才能获得较高的孔隙率。然而,这些后处理手段使得材料不可逆地凝聚并且减小材料的表面积,因而难以得到均匀的多孔单层材料。因此,一步法制备基于二维单层过渡金属硫属化合物的多孔材料成为了研究热点。 针对上述问题,该课题组报导了通过酸辅助剥离二硫化钽制成具有可控面内亚纳米孔的大尺寸导电单层材料。这种方法利用高浓度氢离子的氧化性实现层间快速脱锂产生氢气,使得层间剧烈膨胀并通过轻轻手摇即可高效剥离,同时通过氢离子的面内化学腐蚀获得均匀多孔结构,从而得到了具有亚纳米孔结构的功能化超大尺寸纳米片,同步实现了剥离和结构修饰过程。该酸辅助剥离策略通过简单控制酸的强弱、浓度,可以实现纳米片亚纳米孔含量的精确调控。该超大尺寸金属态TaS2纳米片保证优良的电子传导,而均匀的亚纳米孔结构提供了快速离子传递通道,因而其组装薄膜在平板超级电容器中表现出优异的能量存储性能,获得了508 F/cm3的体积比电容。该工作提出的功能化剥离方法为剥离并修饰二维纳米片提供了新的指导思路。
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