电化学氧还原(ORR)反应在燃料电池、金属-空气电池等领域起非常关键的作用。为了替代贵金属Pt催化剂,寻找高活性、高性价比、高利用率同时具有长寿命的非贵金属ORR催化剂迫在眉睫。虽然非贵金属单原子催化剂具有极高的原子利用率、高活性和选择性,但单原子催化剂在合成或催化过程中容易聚集从而失去活性,如何通过简单的方法获得稳定分散的单原子催化剂成为急需克服的难题。 最近,中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣和黄远标(“青促会”会员)团队在科技部重点研发计划、国家自然科学基金项目、中科院战略性先导科技专项、前沿科学重点研究项目资助下,利用嗪基卟啉铁作为单体,成功通过离子热法,一步合成获得了固载在多孔卟啉基共价三嗪框架材料上的单原子Fe-N4催化剂。球差电镜中没有观察到铁纳米颗粒,Fe原子呈现原子级别分布;扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)表明每个铁原子周围配位四个氮原子形成稳定的Fe-N4结构,因此该单原子催化剂在酸、碱性条件下ORR活性优于市售铂碳催化剂 (20%Pt/C),同时具有更高的稳定性和更好的抗甲醇中毒能力。 该研究为设计合成高效的单原子非贵金属催化剂提供了新的思路,为发展新的高效电催化剂提供了重要参考。相关研究结果发表在ACS Energy Letters, 2018, 3, 883−889.该文章献给我国著名的结构和无机化学家吴新涛院士并祝贺吴新涛院士80岁生日。
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